Sous la surface, le champ total est la somme de l’onde réfractée et de l’onde diffusée par la rugosité. L’énergie absorbée est proportionnelle au module au carré de cette somme, et comme l’amplitude diffusée est faible devant l’amplitude incidente, c’est le terme croisé qui domine : la modulation est un terme d’interférence, linéaire dans le champ diffusé, et non une résonance. Voilà pourquoi un défaut nanométrique peut imprimer un motif micrométrique.

L’idée remonte à la théorie du facteur d’efficacité de Sipe et ses collaborateurs, qui avaient établi la forme asymptotique du champ diffusé à distance infinie par une région confinée de rugosité de surface, incluant à la fois une contribution de plasmon de surface et des résidus radiatifs. Résoudre numériquement les équations de Maxwell conserve cette structure tout en levant les hypothèses asymptotiques, si bien que la région de champ proche (où se joue l’essentiel de la physique sub-longueur d’onde) se trouve elle aussi décrite.

Les deux équations du rotationnel, avancées sur une grille décalée. Le métal dispersif intervient à travers le champ de déplacement, une permittivité de Drude donnant n = 3,02 + 3,51i à 1,03 µm et une épaisseur de peau de 23 nm.

Énergie absorbée par unité de surface, à partir du champ au carré intégré dans le temps et en profondeur. Les zones qui absorbent le plus sont celles qui seront ensuite extrudées : ce sont elles qui amorcent la croissance des structures périodiques.

L’énergie absorbée découle directement de l’historique du champ en chaque point de la grille : la puissance délivrée par unité de volume est le produit scalaire du champ et du courant, qui se réduit, pour un métal de Drude, à une expression ne faisant intervenir que les parties réelle et imaginaire de l’indice. L’intégration dans le temps et en profondeur donne la carte qui amorce le relief.

Le moyen le plus net de comprendre d’où viennent les périodes consiste à réduire la surface à un unique diffuseur sub-longueur d’onde et à résoudre sa réponse exactement. Deux ondes de surface quittent le défaut. Le plasmon-polariton de surface porte un vecteur d’onde fixé par la permittivité du métal et décroît exponentiellement. L’onde quasi-cylindrique, elle, est une superposition de composantes évanescentes sans vecteur d’onde fixe : elle varie essentiellement comme l’inverse de la distance près du défaut, et porte un déphasage d’un quart de période par rapport au plasmon.

Aucune des deux ne domine. Dans le premier micromètre autour du défaut, les deux ont une amplitude comparable, si bien que les maxima du champ diffusé total résultent du recouvrement de deux ondes déphasées, et l’espacement obtenu n’est ni la longueur d’onde du plasmon ni celle de la lumière. C’est précisément pour cela que la période des ripples basse fréquence se situe entre une demi-longueur d’onde et une longueur d’onde entière, et qu’elle dérive avec le nombre d’impulsions : tir après tir, la surface sélectionne l’onde stationnaire hybride que favorise son propre relief, en constante évolution.

Deux effets supplémentaires font ensuite baisser la période avant de la stabiliser. À mesure que les nanotrous se multiplient, le couplage dipolaire entre voisins se renforce et raccourcit l’espacement sélectionné. À mesure que le cratère se creuse, la courbure de ses bords modifie la condition aux limites et fixe une valeur de saturation. Ni l’un ni l’autre n’est contenu dans une théorie asymptotique de champ lointain : d’où l’intérêt de la solution numérique.

La nature du défaut compte moins qu’on ne pourrait le croire, et cela de façon instructive. L’orientation du motif radiatif est la même pour un trou et pour une bosse ; ce qui change, c’est la distance entre le centre d’émission et les premiers maxima, parce que la charge s’accumule différemment à l’interface d’une protubérance et d’un creux, ce qui retarde différemment l’onde de surface diffusée. Sur le verre, le motif consiste en un ensemble d’ondes stationnaires sphériques espacées de la longueur d’onde dans le matériau et orientées perpendiculairement à la polarisation. Sur le métal, cette symétrie est brisée par la contribution plasmonique, qui ajoute des maxima espacés d’environ une longueur d’onde dans la direction parallèle au champ.

Ces cartes recèlent aussi un principe de symétrie : en superposant le motif d’un trou et celui d’une bosse de même taille, l’un est fort là où l’autre est faible. Les cartes d’énergie absorbée seules ne permettent cependant pas de séparer le plasmon de l’onde quasi-cylindrique : d’où la nécessité de la décomposition analytique présentée plus haut.

Sur une surface statistiquement rugueuse, les deux mêmes familles survivent à la moyenne d’ensemble, et se lisent directement dans le spectre de l’énergie absorbée. Les composantes proches ou en deçà du vecteur d’onde de la lumière proviennent de la partie radiative et propagative du champ diffusé, et donnent des périodes supérieures à la longueur d’onde dans le matériau. Les composantes s’étendant jusqu’à plusieurs fois ce vecteur d’onde proviennent de la partie évanescente, et donnent les structures les plus fines. Ces deux familles sont désignées dans la littérature par les termes de structures de type r et de type s.

La profondeur à laquelle la carte est calculée change ce que l’on observe, car les crêtes et les creux du relief n’absorbent pas de la même façon. Seule la distribution intégrée en profondeur porte les deux familles à la fois, un point à garder à l’esprit lorsqu’on compare une simulation à une topographie mesurée.

Modéliser une bosse particulière n’apprend pas grand-chose sur un échantillon réel. La surface est donc décrite par une distribution de hauteur continue dont la fonction de corrélation ne porte que deux paramètres : la hauteur quadratique moyenne et la longueur de corrélation, toutes deux accessibles par profilométrie ou microscopie à force atomique.

La carte qui en résulte est de nature physique plutôt que numérique. Des inhomogénéités profondes et étroites empêchent la lumière d’atteindre le fond des creux, là où elle pourrait être diffusée dans la direction utile, et les signatures spectrales verrouillées sur la polarisation disparaissent. Des inhomogénéités larges et peu profondes donnent un dépôt de type tacheté, sans axe privilégié. C’est entre les deux que se situe la fenêtre où un motif bien orienté peut croître.

Fonction de corrélation gaussienne de la hauteur de surface. Le cas de référence utilise σ = 50 nm et ξ = 100 nm, dix fois plus petit que la longueur d’onde : une surface bien polie, encore capable d’amorcer des structures haute fréquence.

Champ incident avant rotation. L’ellipticité varie de 0 pour une polarisation linéaire à 1 pour une polarisation circulaire ; la faire varier à travers le faisceau, avec l’angle d’orientation, donne des faisceaux vectoriels radiaux, azimutaux ou arbitraires.

Une impulsion isolée n’est que le premier terme de l’histoire. Chaque impulsion réécrit la topographie sur laquelle la suivante viendra diffuser, et le motif qui survit est le point fixe de cette boucle. Inclure cette rétroaction d’une impulsion à l’autre reproduit la croissance, l’approfondissement et le verrouillage de phase observés dans les expériences d’imagerie tir par tir, et c’est elle qui transforme une réponse spectrale large en une période unique sélectionnée.

En incidence oblique, la composante du vecteur d’onde de la lumière incidente dans le plan de la surface ne s’annule plus, et la condition d’interférence fait intervenir l’angle entre celle-ci et le vecteur d’onde de la lumière diffusée. Pour les faisceaux polarisés s et les faisceaux mixtes à grand angle, les ripples ne s’orientent alors ni perpendiculairement ni parallèlement à la polarisation : une prédiction qu’une image en incidence normale ne peut tout simplement pas produire. La polarisation circulaire donne les morphologies triangulaires et en points fins rapportées expérimentalement, tandis que les structures haute fréquence conservent presque la même période quels que soient l’incidence et l’angle de polarisation, en cohérence avec leur origine évanescente.

Un faisceau dont la polarisation est structurée dans l’espace écrit une surface structurée, car la règle locale reste inchangée et seule la condition aux limites varie. Il faut garder ce point à l’esprit pour la suite, car un faisceau dont la phase est structurée relève d’une tout autre logique : la règle locale n’en perçoit presque rien.

Un faisceau vortex porte un front d’onde hélicoïdal dont la phase s’enroule d’un nombre entier de tours autour de l’axe. L’intuition est naturelle : un faisceau vrillé devrait écrire une structure vrillée, et l’enjeu dépasse le traitement laser pour toucher à la détection chirale et à la chimie de surface énantiosélective.

Après une exploration systématique des charges topologiques, des états de polarisation et des surfaces prestructurées, la réponse est non. Le moment angulaire orbital laisse inchangée la distribution d’énergie absorbée sur une surface rugueuse, et n’induit pas de ripples chiraux.

Phase imposée à la source : un front d’onde hélicoïdal de charge topologique ℓ, plus un terme conique décrivant la convergence avec un demi-angle δ.

L’application quadratique dont l’ensemble de Julia définit le relief. Son autosimilarité dispense de deviner quelle taille de motif répondrait.

La raison découle de tout ce qui précède. L’absorption locale est gouvernée par la polarisation et par la géométrie de diffusion en champ proche, toutes deux à peu près indifférentes à la lente rampe de phase azimutale d’un faisceau vortex. La chiralité réside dans le front d’onde global, à une échelle bien plus grande que celle des motifs écrits, si bien que la rétroaction d’une impulsion à l’autre n’a rien de chiral à amplifier.

07Des spirales par interférence

La voie indirecte, elle, fonctionne. Superposer une impulsion vortex focalisée à une seconde impulsion de front d’onde plan produit une distribution d’intensité en spirale, dont le nombre de bras suit la charge topologique. Les ripples à l’intérieur de chaque bras restent gouvernés par la polarisation locale, si bien que les deux échelles de longueur sont découplées : l’interférence fixe l’arrangement chiral à grande échelle, la diffusion en champ proche fixe la période sub-longueur d’onde.

La limite doit être dite franchement : la spirale est un motif d’interférence, donc son échelle est fixée par les faisceaux et ne peut descendre en dessous de la longueur d’onde laser. Pour atteindre un effet chiral véritablement sub-longueur d’onde, l’énergie absorbée n’est pas la bonne observable. Les forces, elles, le sont.

08D’où vient l’action mécanique

En partant de la force de Lorentz sur une distribution de charges liées, avec une densité de polarisation et un courant qui en dérive, la force par unité de volume dans un milieu linéaire se scinde en deux termes. Un seul d’entre eux peut laisser une signature durable.

Force optique par unité de volume. Le premier terme, proportionnel au gradient du champ, repousse la matière hors des régions de forte intensité et agit parallèlement à la surface. Le second est dirigé selon le vecteur de Poynting, vers l’intérieur du matériau.

Force accumulée, la grandeur qui continue d’agir sur le liquide transitoire une fois l’impulsion passée. C’est elle qui doit être non nulle, et tourbillonnaire, pour qu’un faisceau puisse vriller une surface.

Puisque les champs électrique et magnétique oscillent à la même fréquence, la dérivée temporelle déphase l’un des deux d’un quart de période, ce qui fait du second terme une fonction impaire du temps dont l’intégrale s’annule. Ce qui survit à l’impulsion tient entièrement au terme de gradient, et il agit dans le plan de la surface, là où il peut déplacer le liquide transitoire.

09Un faisceau vortex peut-il vriller la matière ?

Comparer les configurations tranche la question. Avec une polarisation linéaire, les vecteurs de force restent alignés sur la polarisation tandis que leur distribution tourne avec le front d’onde hélicoïdal, et cette rotation se moyenne à zéro sur la durée de l’impulsion. Avec une polarisation circulaire et une charge de même sens, la distribution tourne également, mais il lui manque les composantes dirigées vers le centre du faisceau, si bien que le résidu est radial. Avec une charge de sens opposé, la composante de torsion oscille dans le temps et laisse là encore un résidu purement radial.

10La configuration qui fonctionne

La focalisation change la donne. Une impulsion polarisée circulairement et fortement focalisée, avec ou sans moment angulaire orbital, laisse un champ de force total dont les vecteurs s’organisent le long d’une spirale : la vorticité des distributions instantanées ne s’annule plus, elle s’accumule. La chiralité qui atteint la surface provient donc du spin de la lumière et de la géométrie de focalisation, non du moment angulaire orbital pris isolément.

Ce résultat est cohérent avec les réseaux de nanopiliers tournant dans un sens ou dans l’autre, rapportés pour les polarisations circulaires gauche et droite sur l’oxyde de zinc, et il indique la configuration à utiliser lorsque l’objectif est d’appliquer un couple à la couche fondue plutôt que de simplement la chauffer.

11Ce que cela ouvre

La même boîte à outils s’étend à la propagation à l’intérieur de solides transparents, où le faisceau n’est plus imposé de l’extérieur mais remodelé par le matériau : des faisceaux non diffractifs elliptiques conservent une section transverse conçue sur mesure sur de longues distances dans la silice fondue en volume, tandis que la réponse Kerr et les porteurs libres générés les déforment : le régime pertinent pour l’écriture de guides d’ondes et de nanoréseaux en volume.

Pris ensemble, ces résultats dessinent une carte utilisable. L’énergie absorbée est gouvernée par la polarisation et par la statistique de la surface, à travers une interférence entre la lumière incidente et deux ondes de surface de poids comparable. La chiralité, elle, reste accessible, mais par l’interférence à grande échelle et par le couple optique à petite échelle. Cette distinction est ce qui rend l’espace de conception opérationnel, pour la conception de surfaces biomimétiques, la détection chirale et la chimie de surface énantiospécifique.