Thème de recherche 04

Reconstruire les grains : l’ordre microstructural réorganisé par une trempe ultrarapide

Échelle : 10 nm · ns à µs · paramètre d’ordre : orientation cristalline et densité de défauts

Entre les électrons et le relief de surface se situe l’échelle où le métal fond, se resolidifie et reconstruit ses grains. C’est la troisième des quatre transitions ordre-désordre que déclenche une seule impulsion, et la seule où la nouvelle organisation n’hérite en rien de l’ancienne : une fraction du cristal perd entièrement son orientation pour se renucléer, si bien que ce qui émerge est un réseau de grains véritablement nouveau, dont les statistiques sont fixées par la trempe et non par la dose.

Dynamique moléculaire hybride à deux températures des métaux et alliages excités par laser. Avec Djafar Iabbaden, Arshak Tsaturyan et Jean-Marc Raulot.

Nanostructure finale d'une pointe de nanopic de zirconium resolidifiée à 490 ps — **L’organisation qui émerge de la trempe.** Pointe de nanopic de zirconium 490 ps après irradiation, classée par analyse des voisins communs (common-neighbour analysis). (a) Le contour révèle le bombement et l’étranglement de la forme, concomitants de l’affinement : les nouveaux grains sont plus petits et portent des orientations sans rapport avec les grains parents. (b) Une fois masqués les atomes hexagonaux et amorphes, ne subsistent que les atomes cubiques à faces centrées et cubiques centrés. (c) La vue agrandie montre des fautes d’empilement, des plans cubiques centrés mineurs signalant une transformation de phase locale, et un mince film amorphe qui souligne chaque nouveau joint de grain. Iabbaden, Tsaturyan et Colombier, Appl. Surf. Sci. 743, 167282 (2026).

Ce dernier détail est la signature du mécanisme. Les joints entre les nouveaux grains ne sont pas des interfaces cristallines héritées de la structure parente : ce sont des films amorphes, du liquide figé, piégé entre des grains qui ont crû l’un vers l’autre et se sont rencontrés trop tard. L’organisation visible sur cette figure s’est mise en place pendant la resolidification elle-même, en quelques centaines de picosecondes, et le changement de forme s’est produit dans le même temps.

La méthode tient du couplage plutôt que du modèle unique. Le gaz d’électrons est traité comme un continuum doté de sa propre capacité calorifique, de sa conductivité et de sa constante de couplage, toutes issues des calculs premiers principes du thème 01. Les atomes obéissent à la dynamique classique et reçoivent l’énergie par un terme de friction local. Rien n’est imposé quant à la fusion, à la nucléation ou à la formation de défauts : tout cela émerge des trajectoires.

Ce que cela apporte, c’est l’accès à deux grandeurs qu’un modèle de continuum ne peut pas produire : l’identité cristallographique de chaque atome et le champ de contrainte qui pilote l’écoulement. Les grains sont ensuite segmentés directement à partir de la configuration atomique, ce qui fait du nombre de grains une quantité mesurée, et non plus une impression.

Le schéma hybride : une équation de continuum pour le gaz d’électrons, une dynamique newtonienne pour les atomes, et un terme de friction qui transfère l’énergie de l’un à l’autre, maille par maille.

01Organisation à l’échelle de la rugosité : d’abord les défauts, puis les nanobosses

Dans l’acier inoxydable austénitique 316L, la réponse se scinde en deux régimes à mesure que la fluence augmente. À faible dose, rien n’est visible en surface, et pourtant le cristal est déjà réorganisé : des joints de macle, des fautes d’empilement et des réseaux de dislocations apparaissent dans la couche recristallisée, parce que les ondes de compression et de raréfaction qui suivent le dépôt d’énergie laissent le réseau cristallin déformé au moment où il se fige. Ce qui se perd ici, ce n’est pas le cristal lui-même mais sa perfection, et la population de défauts garde la mémoire de l’onde qui l’a traversé.

Nanobosses atomiques sur une surface rugueuse de 316L après recristallisation — **Une nanobosse, vue atome par atome.** Surface de 316L 200 ps après irradiation à 100 fs, pour 176 mJ/cm² absorbés. Atomes cubiques à faces centrées en vert, liquide en gris, joints de grains et fautes d’empilement en rouge. La coupe révèle un empilement de fautes gelé sous la bosse. Iabbaden *et al.*, Mater. Des. 264, 115714 (2026).

Au-delà d’un certain seuil, la surface elle-même se met en mouvement, et un relief organisé apparaît. Les nanobosses ne sont pas des cloques thermiques : elles résultent conjointement de l’étirement de la couche liquide tirée vers l’extérieur, du confinement de la contrainte dans une couche trop mince pour se relaxer, et d’une resolidification assez rapide pour figer la forme avant que la capillarité ne l’aplatisse. Les défauts laissés sous chaque bosse gardent la trace de l’écoulement qui l’a produite : l’organisation structurale et l’organisation morphologique sont donc deux lectures d’un même événement.

Instantanés de la morphologie de surface du 316L après traitement laser ultrarapide à fluence croissante — **Une fenêtre de dose, pas un seuil.** Surfaces de 316L simulées sur 40 par 40 nm, colorées par hauteur, depuis la surface vierge jusqu’au régime d’ablation. La rugosité s’installe d’abord doucement, une dose optimale produit une population dense de nanobosses bien formées, puis au-delà la surface s’aplatit de nouveau à mesure que s’ouvrent des nanocratères. L’organisation passe par un maximum, exactement comme à l’échelle de surface du thème 05.

Cela compte à double titre. Ce relief est ce sur quoi diffusera l’impulsion suivante, ce qui relie cette échelle à l’échelle électromagnétique, et c’est aussi ce que verra un liquide. Une nanogouttelette d’eau déposée sur les surfaces simulées donne un angle de contact de 75 degrés sur la référence plane, en accord avec les 70 à 77 degrés mesurés sur du 316L lisse, et cet angle varie avec la fluence. La même irradiation qui écrit la rugosité choisit donc le comportement de mouillage sans modifier la chimie : les premiers nanomètres ne montrent aucune ségrégation de chrome ni de nickel.

L’organisation inscrite à l’échelle de la rugosité est mécanique et structurale, non chimique. Un relief et une population de défauts suffisent à déplacer une propriété macroscopique.

02Organisation à l’échelle du grain : deux modes de croissance en compétition

Une échelle plus haut, la question devient : comment un volume entièrement fondu choisit-il ses nouveaux grains ? Dans le nanopic de zirconium, deux modes s’activent simultanément et entrent en compétition. Un front épitaxial avance depuis l’interface solide-liquide froide, à la base, en héritant de l’orientation des grains qui ont survécu : il propage ainsi l’ancien ordre. La nucléation, elle, se déclenche indépendamment à la coque externe de la pointe, là où le liquide touche le vide et où l’état est le plus sous-refroidi, et elle crée des grains sans aucune mémoire de l’orientation parente.

Seul ce second mode affine la structure, et il est de nature stochastique. La segmentation des grains donne dix-neuf grains avant l’impulsion et cent soixante-quinze à 490 ps, la population initiale se fragmentant progressivement en une distribution plus fine. C’est cette compétition entre un front qui ordonne et une pluie de germes qui désordonne qui fixe les statistiques finales, et c’est précisément l’équilibre entre les deux que déplace la section suivante.

03Cent femtosecondes contre cinq picosecondes

La façon la plus nette de montrer que c’est la trempe, et non la dose, qui commande, consiste à fixer la fluence incidente à 48 mJ/cm² et à ne faire varier que la durée d’impulsion. Le zirconium a un temps de relaxation électron-phonon proche de 5 ps, ce qui encadre exactement la comparaison : à 100 fs et à 1 ps, l’énergie arrive bien plus vite que le réseau ne peut chauffer, tandis qu’à 5 ps le transfert s’opère pendant l’impulsion elle-même et les deux températures restent couplées.

Les conséquences vont toutes dans le même sens. Une impulsion courte confine l’énergie, raidit les gradients et pousse le liquide loin sous son point de fusion, ce qui multiplie les sites de nucléation ; une impulsion longue étale le dépôt d’énergie, fond le matériau par voie thermique et laisse un sous-refroidissement faible et étendu. Le nombre final de grains en découle directement : cent soixante-quinze nanograins à 100 fs, cent quarante et un à 1 ps, trente-neuf à 5 ps.

La morphologie suit le même ordre. Un sous-refroidissement profond, confiné à une petite région, intensifie l’écoulement capillaire et produit une pointe nettement bombée et étranglée, tandis que le sous-refroidissement plus faible d’une impulsion longue ne change presque pas la forme.

Sous-refroidissement et vitesse de trempe. En deçà du temps électron-phonon, le liquide est trempé à 10¹³ à 10¹⁴ K/s et se sous-refroidit d’environ 1226 K à 100 fs et 1042 K à 1 ps. À 5 ps, la vitesse de trempe retombe à 10¹⁰ à 10¹¹ K/s et le sous-refroidissement à 621 K.

Recristallisation d'un nanopic de zirconium pour une impulsion de 100 fs — **100 fs.** Sous-refroidissement profond, nombreux sites de nucléation, réseau de grains finement fragmenté et bombement-étranglement prononcé de la pointe.

Recristallisation d'un nanopic de zirconium pour une impulsion de 5 ps — **5 ps.** Fusion d’origine thermique, trempe lente, une poignée de gros grains et une pointe qui conserve sa forme.

Vitesses de chauffage et de refroidissement et nanostructures finales pour 100 fs, 1 ps et 5 ps — **L’histoire thermique derrière les trois résultats.** Vitesses de chauffage et de refroidissement à fluence incidente fixe pour les trois durées d’impulsion, avec les structures de grains finales en haut et un zoom sur les températures électronique et du réseau. Le cas à 5 ps ne développe jamais de forte séparation électron-réseau, et son refroidissement est plus lent d’un ordre de grandeur.

04Le modèle : écoulement capillaire contre cristallisation

Les deux observations, une forme qui change et un réseau de grains qui s’affine, ne sont pas indépendantes, et l’article se referme sur un modèle réduit qui les couple. La calotte fondue évolue sous l’effet d’un équilibre entre la pression de Laplace, qui entraîne l’écoulement, et la résistance visqueuse, qui s’y oppose, les ondes de contrainte transitoires et la tension axiale n’intervenant qu’en perturbations.

Dynamique réduite du rayon de la calotte fondue. La pression de Laplace, d’environ 0,3 GPa, entraîne l’écoulement ; les ondes de contrainte, d’environ un demi-gigapascal, et la tension axiale la modulent ; la viscosité effective en fixe le rythme.

Les chiffres parlent d’eux-mêmes. Avec une tension de surface de 1,5 N/m, un rayon de calotte d’environ 5 nm et une profondeur fondue d’environ 20 nm, la vitesse capillaire naïve serait de l’ordre de 300 m/s, alors que les simulations en montrent 15. L’écart n’est pas une erreur : le sous-refroidissement profond élève la viscosité du zirconium liquide de plus d’un ordre de grandeur au-dessus de sa valeur au point de fusion, selon une loi d’Arrhenius, et la viscosité effective atteint environ 0,1 Pa s près de 1000 K.

On en tire un temps de relaxation visqueuse d’environ 330 ps, ce qui correspond bien aux quelques centaines de picosecondes sur lesquelles se développe le bombement-étranglement dans les simulations. La forme a le temps d’évoluer, mais tout juste, avant que la cristallisation ne la fige.

Une seule vérification suffit à justifier toute la réduction. À ces dimensions et ces échelles de temps, l’écoulement est dominé par la dissipation visqueuse plutôt que par l’inertie, ce que confirme le nombre d’Ohnesorge, qui ressort autour de deux. La calotte fondue est donc correctement décrite par une relaxation du premier ordre plutôt que par un problème hydrodynamique inertiel complet, et le temps caractéristique unique extrait ci-dessus est bien significatif.

Le nombre d’Ohnesorge compare la dissipation visqueuse à l’inertie. Au-delà de l’unité, les effets inertiels peuvent être négligés, ce qui légitime ici le modèle réduit du premier ordre.

Vitesse de croissance unifiée diffusion-collision. Le premier terme porte l’attachement diffusif activé thermiquement, le second l’attachement limité par les collisions, qui prend le relais lorsque la force motrice dépasse l’énergie thermique.

Du côté de la cristallisation, ce même sous-refroidissement qui ralentit l’écoulement accélère la croissance. Une fois que l’écart de potentiel chimique devient bien plus grand que l’énergie thermique, l’attachement des atomes à l’interface cesse d’être limité par la diffusion et devient limité par les collisions, et la vitesse de croissance sature à une valeur fixée par la fréquence de collision thermique. Avec un espacement interatomique de 0,32 nm et une probabilité d’attachement de quelques pour cent, le modèle donne 10 à 20 m/s, ce qui est exactement ce que montrent directement les simulations atomistiques.

La structure finale résulte donc d’une course entre deux échelles de temps que la durée d’impulsion contrôle conjointement, mais non de façon identique : la relaxation visqueuse, qui décide de la forme, et la nucléation-croissance, qui décide des statistiques de grains.

Faire varier la durée d’impulsion de part et d’autre du temps électron-phonon découple la vitesse de chauffage de la dose totale, et permet de régler séparément la profondeur du sous-refroidissement et le temps de relaxation visqueuse.

05La place de cette échelle dans la chaîne

En amont, la capacité calorifique électronique et le couplage électron-phonon qui pilotent la partie à deux températures ne sont pas ajustés ici : ils proviennent de la théorie de la fonctionnelle de la densité du thème 01, ce qui rend quantitative la comparaison entre durées d’impulsion. En aval, le relief et la structure de grains qui survivent à la trempe constituent la condition initiale de l’impulsion suivante, à la fois pour le problème électromagnétique, puisque les statistiques de rugosité décident où l’énergie est absorbée, et pour le problème mécanique, puisque la population de défauts fixe la réponse du matériau.

Lu aux côtés des autres thèmes, celui-ci en est le troisième échelon. Un paramètre d’ordre, ici l’orientation cristalline et la densité de défauts, est détruit par l’impulsion puis reconstruit par la trempe, et l’état final est sélectionné par une compétition entre une vitesse de croissance et une vitesse de refroidissement. La même forme d’argument se retrouve aux échelles électronique, structurale et de surface, et c’est précisément le pari sur lequel repose l’ensemble du programme de recherche.

Publications clés.

Ultrafast laser inducing bulging and nanograin refinement dynamics of polycrystalline nanospikesD. Iabbaden, A. Tsaturyan, J.-P. Colombier, Applied Surface Science 743, 167282 (2026). doi.org/10.1016/j.apsusc.2026.167282
Atomistic insights into ultrafast laser-induced local structural dynamics and wettability modulation in austenitic stainless steel 316LD. Iabbaden, I. S. Omeje, A. A. Tsaturyan, J.-P. Colombier, Materials & Design 264, 115714 (2026). doi.org/10.1016/j.matdes.2026.115714
Nonequilibrium electronic properties and stability consequences in metallic crystalline binary alloys under ultrafast laser excitationD. Iabbaden, A. Tsaturyan, J.-M. Raulot, J.-P. Colombier, Journal of Alloys and Compounds 1010, 177175 (2025). doi.org/10.1016/j.jallcom.2024.177175
Dynamics of Cu-Zr metallic glass devitrification under ultrafast laser excitation revealed by atomistic modelingD. Iabbaden, J. Amodeo, C. Fusco, F. Garrelie, J.-P. Colombier, Acta Materialia 263, 119487 (2024). doi.org/10.1016/j.actamat.2023.119487
Molecular dynamics simulation of structural evolution in crystalline and amorphous CuZr alloys upon ultrafast laser irradiationD. Iabbaden, J. Amodeo, C. Fusco, F. Garrelie, J.-P. Colombier, Physical Review Materials 6, 126001 (2022). doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.6.126001

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