Thème 06

Auto-organisation par laser du relief : d’une instabilité hydrodynamique à un motif sélectionné

Entre l’électron excité et la nanostructure figée, il y a un liquide. Il vit environ une centaine de picosecondes par impulsion laser, et pendant cette fenêtre la surface n’est plus un solide mais un film mince gouverné par la carte de sa propre énergie absorbée. Il en sort toute une famille de morphologies à l’échelle nanométrique : pics, cavités, rayures, labyrinthes, quadrillages, sur un métal homogène, sans masque ni gabarit. La thèse de ce thème est que toutes ces formes ne sont qu’une seule et même instabilité observée en différents points d’un unique diagramme de phase, et que deux nombres suffisent à dire laquelle apparaîtra.

Expériences, hydrodynamique non linéaire et apprentissage guidé par la physique, avec Anthony Nakhoul, Sylvain Georges, Quentin Fornasiero, Eduardo Brandao, Anton Rudenko, Emeric Gandon, Nicolas Faure, Claire Maurice, Florence Garrelie et Florent Pigeon.

Deux réglages, un seul matériau, et toute une famille de symétries distinctes : voilà, dans son entier, la situation expérimentale que ce thème doit expliquer.

01Un bestiaire de nanostructures sur une simple surface métallique

Irradier un monocristal de nickel avec une séquence d’impulsions doubles femtosecondes, ne faire varier que deux choses (la fluence et le délai entre les deux impulsions) et la surface produit tout un catalogue de morphologies distinctes. Pas de simples variantes d’une même forme : des symétries authentiquement différentes, chacune reproductible, chacune occupant son propre domaine du plan des paramètres.

La même surface, cartographiée. Microscopie électronique à balayage de Ni(001) après 25 impulsions doubles, pour des fluences de 0,16 à 0,24 J/cm² et des délais de 0 à 30 ps. Les cadres colorés délimitent les domaines de chaque morphologie ; la flèche blanche indique la polarisation.

Cette carte est l’objet essentiel. Chaque carré correspond à une irradiation réelle, et les domaines ne s’entremêlent pas au hasard : ils forment des régions connexes dont les frontières ne s’expliquent pas par un seul paramètre de contrôle. Quelque chose sélectionne une symétrie, et le fait en fonction de deux grandeurs que l’expérimentateur fixe indépendamment l’une de l’autre.

Notons aussi ce que cette carte ne montre pas. Aucune empreinte du profil du faisceau, aucune mémoire de la direction de polarisation dans la plupart des domaines, et aucune périodicité héritée d’une figure d’interférence. L’échelle, une centaine à deux centaines de nanomètres, est bien inférieure à la longueur d’onde. L’ordre est fabriqué par la surface, non pas imposé à elle.

02Le voir se construire, impulsion après impulsion

Un cliché statique après N impulsions dissimule l’essentiel : le motif ne s’imprime pas, il croît. Imager le même point après chaque impulsion transforme l’expérience en un film, et c’est ce film qu’un modèle doit reproduire.

Nanopics

F = 0,18 J/cm², Δt = 8 ps

Nanocavités

F = 0,26 J/cm², Δt = 28 ps

Nanorayures

F = 0,25 J/cm², Δt = 36 ps

Nanoquadrillage

F = 0,21 J/cm², Δt = 2 ps

Quatre régimes observés sur des surfaces de Ni, chacun suivi de la première impulsion jusqu’à N = 50. Il s’agit de topographies imagées par microscopie électronique à balayage de la même zone après chaque impulsion, avec la hauteur normalisée et l’échelle de couleur redéfinie pour la lisibilité. Quatre conditions d’irradiation, quatre symétries différentes, un seul matériau.

En parcourant les quatre films, une structure commune se dégage. La période s’établit tôt, dès les toutes premières impulsions, et bouge à peine ensuite. La symétrie se fixe plus tard : c’est elle qui diffère d’un cas à l’autre. Et dans chaque cas, le degré d’ordre n’est pas monotone : il s’améliore, atteint un optimum, puis se dégrade. Tout modèle de ce processus doit rendre compte de ces trois comportements à la fois.

03Coupler la lumière à l’écoulement

La chaîne physique est courte, mais chaque maillon relève d’une équation différente. Les équations de Maxwell, résolues sur la topographie réelle, donnent la carte de l’énergie absorbée. Une description à deux températures avec changement de phase convertit cette carte en une profondeur fondue de quelques dizaines de nanomètres. Les équations de Navier–Stokes mettent alors le liquide en mouvement, avec une condition aux limites thermocapillaire à la surface libre : là où le liquide est plus chaud, la tension superficielle est plus faible, et le film s’en trouve écarté.

Une bosse emmagasine moins de chaleur par unité de profondeur : elle est donc plus froide, sa tension superficielle est plus élevée, et elle attire le liquide vers elle. La capillarité s’y oppose. De cette compétition naît une longueur d’onde, fixée non par la lumière, mais par la profondeur fondue, ce qui explique que la période se situe autour de la centaine de nanomètres plutôt qu’à l’échelle de la longueur d’onde optique.

Simulation sur une surface statistiquement rugueuse : la carte de l’énergie absorbée à l’arrivée de l’impulsion, et l’évolution hydrodynamique de la couche fondue qui s’ensuit.

Ce type de simulation entièrement résolue reproduit une impulsion isolée de façon convaincante. Mais on ne peut ni les relancer cinquante fois de suite sur un domaine assez vaste pour contenir un motif, ni compter sur elles pour amplifier une instabilité, puisqu’elles sont déterministes et ne contiennent rien à amplifier. Ces deux difficultés pointent dans la même direction : vers un modèle réduit.

04Une équation générique

En intégrant l’écoulement à travers la fine couche fondue, en conservant le forçage thermocapillaire et la contrainte de rappel capillaire, puis en développant au voisinage du seuil de l’instabilité, on obtient pour la hauteur de la surface l’équation de Swift–Hohenberg : le modèle canonique de la formation de motifs, écrite en 1977 pour les instabilités convectives et utilisée depuis pour la convection de Rayleigh–Bénard, les systèmes de réaction-diffusion et les films minces. Elle n’est pas importée ici par analogie : elle découle directement de l’hydrodynamique, et ses coefficients sont des combinaisons explicites de la tension superficielle, de la viscosité, du coefficient thermocapillaire, de la profondeur fondue et du profil d’énergie absorbée.

Tout se ramène alors à deux nombres. Le premier, ε, est la distance au seuil : il mesure à quel point le système s’éloigne du point où la surface cesse d’être plane. Le second, γ, est un paramètre de symétrie : il quantifie l’intensité du couplage quadratique, seul terme capable de sélectionner une direction, car il ne réinjecte de l’énergie sur le cercle critique que par des triades fermées de vecteurs d’onde à 120°.

La longueur d’onde se fixe tôt, sous l’effet du filtre linéaire, et elle est commune à toutes les morphologies. La symétrie, elle, se négocie plus tard, sous l’effet de la non-linéarité : d’où cette robustesse de la période à travers les conditions expérimentales, alors que la symétrie, elle, bascule facilement avec la fluence et le délai.

Placez les deux diagrammes côte à côte (la carte expérimentale en fluence et délai, la carte numérique en ε et γ) et les mêmes objets apparaissent, dans le même agencement : une région plane, un vaste domaine hexagonal, une bande où deux symétries coexistent, puis un régime labyrinthique au-delà. Cette correspondance est le résultat. Reste à la rendre quantitative.

05Lire les paramètres laser comme des paramètres du modèle

Montrer que l’équation peut produire les bonnes formes est une chose ; savoir quel couple de paramètres correspond à un réglage laser donné en est une autre. L’application qui va de (fluence, délai) vers (ε, γ) ne s’écrit pas analytiquement, et l’expérience ne fournit que des micrographies isolées, pas des séries temporelles. Nous l’avons donc inversée par apprentissage.

La procédure est celle publiée avec Eduardo Brandao dans Physical Review Letters. Une vaste bibliothèque de solutions de Swift–Hohenberg est générée sur l’ensemble du plan des paramètres. Un réseau convolutif profond est ensuite entraîné à reconnaître, à partir d’une seule image, quels modes dominants se sont stabilisés, autrement dit, vers quelle bifurcation la surface a basculé. Appliqué aux micrographies expérimentales, ce classificateur associe à chaque surface mesurée les paramètres du modèle qui la reproduisent, et le plan fluence-délai peut alors se redessiner dans le langage de la théorie.

Deux points méritent d’être soulignés. D’abord, cette inférence est guidée par la physique : ce que le réseau apprend n’est pas un classificateur d’images en boîte noire, mais la position d’une surface dans un diagramme de bifurcation connu : ce qui donne un sens à sa sortie au-delà de l’ensemble d’apprentissage. Ensuite, la correspondance fonctionne dans les deux sens : pour une morphologie cible donnée, le diagramme renvoie la fluence et le délai qui la produisent, ce qui est précisément la forme que prend cette question en usinage laser.

La complexité du motif lui-même peut se mesurer de la même façon, et il s’avère qu’elle croît puis sature avec le nombre d’impulsions : la surface apprend d’abord une symétrie, avant de la reperdre. Cette observation est développée dans Apprentissage photonique.

06L’ordre s’autolimite

(a) Vingt-cinq des cinquante micrographies du même point, une impulsion sur deux. (b) La longueur de cohérence orientationnelle d’ordre six, mesurée sur les positions des cavités : elle apparaît vers N = 6, culmine près de N = 20, et s’est effondrée dès N = 41–50.

Sur une surface fraîchement polie, le mode critique est spatialement étendu, et le tableau ci-dessus s’applique sans correction. Mais chaque impulsion dépose de la corrugation, et la topographie ainsi figée joue un double rôle : elle est à la fois le produit de l’instabilité entretenue par les impulsions précédentes, et le désordre perçu par l’impulsion suivante. Au-delà d’une certaine rugosité accumulée, le motif diffuse les modes mêmes qui le construisent, et l’ordre orientationnel à longue distance se perd, tandis que la périodicité locale, elle, subsiste.

L’effet est directement mesurable. Extraire la longueur de cohérence orientationnelle impulsion après impulsion à partir des micrographies donne une courbe qui monte, culmine puis retombe : il existe une fenêtre finie (ici, grossièrement entre six et quarante impulsions) durant laquelle une surface bien ordonnée existe tout court. C’est le comportement non monotone déjà visible dans les films de la section 02, désormais assorti d’un chiffre.

07Où se situe cette échelle dans la chaîne

Ce thème constitue le maillon hydrodynamique d’une chaîne plus longue. Les coefficients optiques qui fixent la profondeur de peau proviennent de calculs ab initio du solide excité ; la profondeur fondue et le recul, de la dynamique moléculaire à deux températures ; la carte d’énergie absorbée, des équations de Maxwell résolues sur le relief réel. Ce que cette étape ajoute, c’est le moment où une structure ordonnée apparaît réellement, et celui où elle cesse d’apparaître.

C’est aussi là que ce travail devient utile. Les morphologies cataloguées plus haut ne sont pas de simples curiosités : un réseau de nanocavités, une forêt de nanopics et un labyrinthe de ligaments présentent un mouillage, une réponse optique et un comportement biologique différents. Pouvoir situer une condition d’irradiation sur un diagramme de phase, voilà précisément ce qui transforme cette observation en cahier des charges. C’est l’objet de Surfaces fonctionnalisées.